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我校在非贵金属CuZnAl浆状催化剂催化合成气转化制乙醇研究领域取得新进展

澳门威尼斯人:2019-11-16来源:煤科学与技术教育部与山西省重点实验室 编辑:白慧 摄影/白慧 审核/王建成点击率:次

近日,煤科学与技术省部共建国家重点实验室培育基地传出喜讯,该基地黄伟教授团队在非贵金属CuZnAl浆状催化剂催化合成气转化制乙醇研究方面取得新进展,相关研究成果发表在国际催化顶尖期刊Journal of Catalysis(2019,380:68-82)上。论文第一编辑为团队青年教师白慧讲师,通讯编辑为黄伟教授。

作为有前景的绿色替代能源,乙醇在车用汽油添加剂和燃料电池氢载体领域表现出巨大的潜力。众所周知,CuZnAl是工业甲醇合成催化剂,长期以来从未被发现具有明显的乙醇合成能力。黄伟教授团队在前期实验研究中发现采用自主发明的完全液相法制备的CuZnAl浆状催化剂具有显著的合成乙醇能力,最好的结果乙醇选择性在全部产品中可达40%以上,然而其乙醇生成机理和各组分的作用尚不清晰。

该论文在课题组实验研究结果基础上构建了Cu/ZnO/Al2O3三元催化剂模型,结合密度泛函理论(DFT)和微观动力学模型系统研究了CuZnAl催化剂表面合成气向乙醇转化过程中可能的反应路径,全面揭示了三组元在合成气转化制乙醇过程中的协同作用。结果表明,Cu-ZnO协同促进CO初始活化生成CHO;三组元协同对CH3OH直接解离生成CH3起着关键作用,该基元反应是贯穿整个过程的速率控制步骤;Cu-Al组分协同有助于CO插入CH3物种实现初始碳链的增长。另外,该论文还提出了CuZnAl催化剂上合成气直接转化制乙二醇的可能性。热力学、动力学能垒及电荷分析表明,乙二醇生成可以通过Cu-ZnO协同催化CHO耦合来实现碳链增长。

长久以来,合成气直接制乙醇一直是一碳化学化工领域的重大挑战,通常采用的催化剂可以分两类,一类是改性的F-T合成催化剂,一类是贵金属Rh基催化剂。改性的F-T催化剂一般是由F-T组元负责碳链增长,Cu组元负责CO插入并实现碳链终止。由于F-T组元生成碳链能力强,致使醇产物碳链分布宽、总醇和乙醇选择性不高。贵金属Rh基催化剂可以高选择性的生成C2含氧化合物,后续加氢可以高选择性地得到乙醇,但由于Rh的价格昂贵,阻碍了其工业应用。该论文研究成果为发展可行的煤经合成气高选择性直接制乙醇的工业过程奠定了技术和理论基础,同时也突破了以往对碳链增长与催化剂组分、结构间关系的理论认识。

相关成果拥有自主常识产权,已授权中国发明专利10余项和美国专利1项。该项研究先后得到了国家自然科学基金重点、面上和青年项目(21336006,21176167,21703151),山西省重点项目(201803D121043)和山西省高等学校科技创新项目(201802052)的资助。

文章链接及DOI号:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021951719304956

DOI:10.1016/j.jcat.2019.10.002

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